Patriklik kültürel danışmanı Kevork Pamukciyan’ın çabalarıyla eski basım kitapların yanı sıra, daha başka kitaplar da tasnif edilerek kitap sayısı yavaş yavaş zenginleşti ve bir kütüphaneye dönüştü.
Patrikhanede, patriklik makam odasının bitişiğinde iki ayrı kütüphane bulunurdu. Bunlar, Mesrob I., Karekin I., Şnorhk I. ve Karekin II. patriklerin kişisel kitaplarından oluşuyordu.
Tarihi binanın onarımından hemen önce, Patrik Mesrob II.’nin emriyle kütüphane binasının görünümü genel bir düzenlemeye tabi tutuldu ve Masis Balyan’ın hediye ettiği raflarla tefriş edildi. Böylece tarihi binadaki kütüphanelerin hepsi bir araya gelerek bu kütüphaneyi oluşturdular.
Patriklik Kütüphanesi, Ermeni Kilisesi tarihine büyük hizmet etmiş olan İstanbul Ermenileri Patrikliği’nin ünlü simalarından Patrik Mağakya Ormanyan’ın adıyla adlandırıldı (2004).
Kütüphanenin tasnifi devam etmektedir.